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本網訊（通訊員 馬國貞 易娜） 3月7日，我校材料與化工學院葉立群教授研究團隊在國際化學頂級期刊Angewandte Chemie International Edition發表最新研究成果“Precisely Engineering Asymmetric Atomic CoN₄by Electron Donating and Extracting for Oxygen Reduction Reaction”。這也是該課題組繼今年2月9日在Angewandte Chemie International Edition發表“Reduction of Superoxide Radical Intermediate by Polydopamine for Efficient Hydrogen Peroxide Photosynthesis”論文后的又一重要研究成果。

研究論文“Precisely Engineering Asymmetric Atomic CoN4 by Electron Donating and Extracting for Oxygen Reduction Reaction”的通訊作者為我校材料與化工學院葉立群教授、黃妞副教授和澳大利亞皇家墨爾本理工大學馬天翼教授，碩士研究生呂銘輝和河南科技學院崔乘幸博士為第一作者，我校為論文第一單位。該工作通過非熱解手段合成了一系列具有明確定義的CoN₄中心和非平面對稱配位結構的模型電催化劑。通過調節phen-基配體上取代基團的推電子或吸電子特性，可以有效控制CoN₄中心周圍的電子密度。研究結果表明，CoN₄中心的催化活性與phen-基配體上取代基團的供電子能力直接相關(圖1)。在堿性環境中，這種定制催化劑的半波電位高達0.80V，優于大多數同類型催化劑。

圖1 CoN₄中心周圍的電子密度與ORR性能間的關系

研究論文“Reduction of Superoxide Radical Intermediate by Polydopamine for Efficient Hydrogen Peroxide Photosynthesis”的通訊作者為我校材料與化工學院葉立群教授和劉維博士，碩士研究生鄧依函為第一作者，我校為論文第一單位。該工作提出了一種利用質子化基團將具有氧化性的·O₂^-中間活性物種快速轉化為H₂O₂的策略，實現·O₂^-的快速消耗轉化為H₂O₂并保障催化劑穩定性。PDA上的吡咯N原子作為ORR的活性位點，·O₂^-迅速與質子化胺基的H⁺結合，穩定高效地生成H₂O₂(圖2)。在氧氣和無犧牲試劑條件下，CN-PDA合成H₂O₂速率達到1064.4μMh^-1，高于大多數同類催化劑。該工作為未來開發更環保、更穩定的光合成H₂O₂催化劑開辟了新的途徑。

圖2 質子化基團快速轉化·O₂^-為H₂O₂的作用機制

課題負責人介紹：

葉立群，教授，博士，國家級青年人才，湖北省杰出青年基金獲得者，湖北省“楚天學子”，科睿唯安全球“高被引科學家”。2013年博士畢業于武漢大學，2019年入職三峽大學。主要從事環境與能源催化研究，主持國家自然科學基金3項，獲得省部級獎勵3項。以通訊/第一作者在Angew. Chem. Int. Edit.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.等期刊上發表論文100余篇，論文被引用超14000次（45篇論文引用超100次），H指數67。

論文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315802

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202319216